Dette har jeg prøvd selv, og for å være ærlig ble det bare rot.
I teorien går det å ha biblioteket på en felles NAS, men bare én maskin av gangen kan bruke biblioteket.
Enkleste er å ha to biblioteker. Felles media data går greit, men legger du til noe i det ene, må det manuelt legges til i det andre og. Og play count, osv blir nok heller ikke syncet.
Som vikingbear sier, home sharing og match vil være det klart best løsningen.
Men som sagt, det går å legge biblioteket på en delt mappe, men av erfaring vil jeg fraråde det.
En annen løsning er Power Tunes
http://fatcatsoftware.com/powertunes/. Jeg har brukt dette selv, for mange år siden når jeg holdt på å styre med dette selv. Virket så som så, men kan ikke si sikkert hvordan det er lengre